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    李風亭教授團隊在綠色高效氣體分離材料研究方向取得進展
    發布時間 : 2021-02-18

    在傳統石油裂解、新能源汽車領域、污水資源化的厭氧產氣,以及二氧化碳的資源化過程中,氣體的分離和凈化發揮重要的影響。尤其是氣體的分子大小和形態非常相近的情況下,這種分離更具有挑戰性。傳統的氣體分離技術通常通過有機溶劑萃取,蒸餾等方式,產生大量有機溶劑廢液,同時需要大量設備投資和能源消耗。而物理吸附分離技術由于其便捷性和能耗低而備受關注。吸附分離過程主要為將氣態混合物通過填充吸附劑的固定床以直接產出弱吸附力的氣體;而具有強吸附性的氣體組分將隨后在解吸階段被回收利用。為使吸附氣體分離技術更節能高效,在實際應用需要吸附劑結構設計和構象的修正,實現擬選擇性分離:即使目標產物為強吸附性氣體時,該方法仍可以通過固定床分離一步獲得高純度產物,同時可以大幅度降低能耗,降低污染。

    乙炔(C2H2)是化工必不可少的重要原料。由于C2H2CO2的分子大?。?/span>CO23.4×3.4×5.3 ?3, C2H23.4×3.4×5.5 ?3),形狀和沸點高度相似(CO2194.7 K,C2H2189.2 K),因此兩者分離為這一領域最具挑戰性的難題之一。與CO2相比,C2H2更高的四極矩會導致C2H2與吸附劑之間產生更強的靜電相互作用,從而賦予其更強吸附性性能。逆選擇性分離策略對從C2H2/CO2混合氣體中分離獲取C2H2至關重要。而多孔配位聚合物(PCP)或金屬有機框架化合物(MOF)是一類新興的多孔晶體材料,在氣體分離領域已顯示出巨大的應用潛力。雖然目前已報導多例對C2H2選擇性高于CO2PCPs材料設計合成,但是具有逆選擇性的吸附材料設計仍難以捉摸。雖然迄今國內外已建立了多種孔化學設計方法來提升材料對CO2的吸附選擇性,但目前在室溫條件下,具有CO2選擇性高于C2H2的材料仍非常罕見。  

    1. “反作用原理實現一維孔道中高CO2 / C2H2選擇性吸附 

    近日,同濟大學環境科學與工程學院李風亭教授團隊與日本學士院院士、京都大學Susumu Kitagawa教授團隊合作,首次提出了孔道中反作用原理,實現了常溫常壓下CO2 / C2H2的高選擇性(圖1)。由于兩種氣體分子的電子云結構不同,CO2C2H2在微孔通道中吸附時往往表現出不同的結合模式。因此,在孔道中精確編碼與CO2結合位點平行的其他相互作用位點可以增強CO2框架相互作用,而不會明顯改變氣體分子的吸附方向。同時,所增加的額外相互作用位點可改變部分C2H2的吸附方向,結合微孔孔道的空間限制來抑制其他位點的C2H2吸附效果,最終實現了較高的CO2 / C2H2選擇性。在該原理的指導下,該工作成功地合成了兩種具有一維微孔結構的PCPs材料,其在室溫常壓條件下具有優異的CO2選擇性吸附能力,在298K、1 bar的條件下CO2吸附量可高達72 mL·g-1,為目前具有逆CO2 / C2H2選擇性的同類物理吸附材料最高值。兩種材料均可在動態穿透實驗條件下精確捕獲CO2 / C2H2混合氣體中的CO2,直接產出純度高于99.5%C2H2氣體(圖2),這一方法實現了在常溫常壓下上述氣體的高效分離,節省大量能源,為工業化應用提供了新的方法。李風亭教授課題組博士后顧逸凡為論文第一作者,這一工作發表于化學領域國際期刊德國應用化學(Angew. Chem. Int. Ed;DOI10.1002/anie.202016673,論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202016673),并選為VIP(very important paper)論文。 

    2:兩種PCP材料在室溫常壓條件下對C2H2CO2等摩爾混合氣體的穿透分離曲線(氣體流速:4 mL / min 

    李風亭教授團隊近幾年在環境功能多孔材料的設計制備、分子識別與氣體分離、水體重污染物的清潔凈化、以及超微量水體污染物檢測方面開展了大量前沿工作。上述研究工作獲得國家自然科學基金項目、科技部國際科技合作專項、上海市政府間國際科技合作計劃和上海市高峰學科等項目支持。

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